A súa obra máis coñecida é o desenvolvemento do cálculo lambda, e o seu traballo de 1936 que mostra a existencia de problemas indecidibles. Este traballo precedeu ao famoso traballo do seu alumno Alan Turing sobre o problema de parada que tamén demostrou a existencia de problemas irresolubles por dispositivos mecánicos. Despois de revisar a tese doutoral de Turing, demostraron que o cálculo lambda e a máquina de Turing utilizada para expresar o problema de parada tiñan igual poder de expresión; posteriormente demostraron que unha variedade de procesos mecánicos alternos para realizar cálculos tiñan poder de cómputo equivalente. Como resultado postulouse a Tese de Church-Turing.
Entre os máis coñecidos estudantes de doutoramento de Church están Stephen Kleene, J. Barkley Rosser, Leon Henkin, John George Kemeny, Michael O. Rabin, Dana Scott, Simon Kochen e Raymond Smullyan.
O cálculo lambda tivo influencia no deseño da linguaxe Lisp así como as linguaxes de programación funcional.