Moncrief fu scelto dai Indianapolis Colts nel corso del terzo giro del Draft 2014[1]. Debuttò come professionista subentrando nella settimana 1 contro i Denver Broncos e ricevendo un passaggio da 9 yard da Andrew Luck[2]. Il primo touchdown in carriera lo segnò nella sconfitta della settimana 8 contro i Pittsburgh Steelers. Nel tredicesimo turno, partito per la prima volta come titolare, guidò i Colts con 134 yard ricevute e 2 touchdown nella vittoria sui Washington Redskins. Tornò a segnare nella vittoria nel primo turno di playoff vinto contro i Bengals, in cui terminò con 3 ricezioni per 54 yard[3][4].
Nel 2015, Moncrief guidò la sua squadra con 6 touchdown su ricezione e si classificò al secondo posto dietro T.Y. Hilton con 733 yard ricevute.