Nadat Le Postollec in 2021 zijn spelerscarrière afsloot bij KMSK Deinze, ging de Fransman meteen aan de slag als assistent van hoofdtrainer Wim De Decker.[1] Toen De Decker na afloop van het seizoen 2021/22 vertrok bij Deinze, nam ook zijn volledige staf afscheid van de club.[2]
In de zomer van 2022 ging Le Postollec aan de slag als assistent van Noureddine Moukrim bij het tweede elftal van Union Sint-Gillis, dat in het seizoen 2022/23 zijn opwachting maakte in de Tweede afdeling.[3] In januari 2023 verliet Le Postollec de club echter voor SK Beveren, waar hij opnieuw onder Wim De Decker ging werken.[4][5]