L'Harelbeke-Anversa-Harelbeke 1966, nona edizione della corsa, si svolse il 26 marzo su un percorso di 216 km, con partenza ed arrivo a Harelbeke. Fu vinta dal belga Rik Van Looy della squadra Solo-Superia davanti ai connazionali Willy Bocklant e Jos Spruyt.