Gerry Byrne całą piłkarską karierę spędził w Liverpoolu. W barwach The Reds zadebiutował 28 września1957 w meczu drugiej ligi z Charltonem. W 1962 świętował z Liverpoolem awans do pierwszej ligi. W 1964 zdobył z The Redsmistrzostwo Anglii. W 1965 zdobył Puchar Anglii, a w następnym po raz drugi mistrzostwo Anglii. W tych samych latach trzykrotnie zdobył Tarczę Dobroczynności. W 1966 dotarł do finału Pucharu Zdobywców Pucharów, gdzie Liverpool uległ Borussii Dortmund (Byrne wystąpił w finale). Ogółem w latach 1957–1969 rozegrał w barwach The Reds 274 spotkań, w których zdobył 2 bramki.
W reprezentacji Anglii Gerry Byrne zadebiutował 6 kwietnia 1963 w przegranym 1-2 meczu w British Home Championship ze Szkocją. Drugi i zarazem ostatni raz w reprezentacji wystąpił 29 czerwca 1966 w wygranym 6-1 towarzyskim meczu z Norwegią. Na mistrzostwach świata, rozpoczętych kilka dni później, a które Anglia wygrała, był rezerwowym.